V roce 1802 se původní majitelé zámku, páni ze Žerotína, dostali do velkých finančních potíží. Proto byl Ludvík Antonín ze Žerotína nucen prodat zámek Lichtenštejnům.

Prvním majitelem zámku byl Karel III. Boromej (1790-1865) z moravskokrumlovské sekundogenitury. Tato vedlejší rodová větev, založená Karlovým dědečkem Karlem Boromejem (1730-1789), sídlila na panství Moravský Krumlov. Byl to téměř jediný majetek této rodové linie, snad právě proto byly v roce 1802 přikoupeny Velké Losiny. Vlastní nákup a zprvu i správu losinského panství vykonávali poručníci mladého Karla III. Boromeje. Za jeho držení došlo k pozvolným, leč rozsáhlým změnám zámeckého parku. Zpustlá okrasná zahrada francouzského typu byla přeměněna v anglický krajinářský park. Úpravy se nevyhnuly ani interiérům zámku. Nejvýznamnějším zásahem byla úprava bočního křídla, které se pro tuto úpravu dnes nazývá empírové. Toto pojmenování vzniklo díky fasádě, nicméně vlastní interiér, sestávající ze tří reprezentativních místností, představuje spíše ukázku biedermeieru. Dochoval se zde původní nábytek, včetně obložení stěn a výmalby.

                Interiér tzv. nízkého zámku obývaný Lichtenštejny na sklonku 19. století

Druhým Lichtenštejnem na Losinách byl Karlův syn Rudolf Evžen (1838-1908), zvaný "Krásný princ". Za jeho držení doplnila zámecký park oranžérie (1886), která se dodnes dochovala téměř v původním stavu. V interiérech zámku se Rudolfův vkus projevil především ve vstupních místnostech současné 2. prohlídkové trasy (Lichtenštejni na Losinách), zařízených ve stylu druhého rokoka. Byl to právě Rudolf, kdo na sklonku 19. století zpřístupnil část vysokého zámku prvním návštěvníkům.
Na počátku 20. století bylo jasné, že Rudolf zemře bezdětný. Proto Jan II. Dobrotivý, vládnoucí Lichtenštejnský kníže, sekundogenituru zrušil. Rudolf pak dožil v ústraní na zámku v Moravském Krumlově.

                                                  Alois Gonzaga (1869 - 1955)

Ještě za života Rudolfa se správy zámku ujal Alois Gonzaga (1869-1955) z vládnoucí primogenitury. Ten se po smrti svých bratranců Jana II. Dobrotivého (1858-1929) a Františka I. (1853-1938) měl stát vládnoucím knížetem. Jenže Alois se oženil s Alžbětou Amálií arcivévodkyní Rakouskou (1878-1960). Byla to Habsburkovna, sestra zavražděného arcivévody Františka Ferdinanda d'Este. Toto manželství tak bylo politicky těžko představitelné pro nástupnické státy Rakousko-Uherska, včetně Československa. Proto se Alois vzdal knížecí koruny ve prospěch svého syna Františka Josefa II. (1906-1989), který je otcem současného knížete, Hanse Adama II. (1945).

                       Alžběta Amálie arcivévodkyně Rakouska (1878 - 1960) s dětmi

Vraťme se však k Aloisovi Gonzagovi. Díky němu vstoupil zámek do nové éry moderního světa. Byla zde natažena elektřina, zřízen vodovod, dokonce i požární vodovod a velké pozornosti se dostalo nově zřízené zámecké kuchyni, která se dodnes dochovala v původní podobě. Alois se patrně inspiroval svým strýcem Janem II. Dobrotivým, který podobnými vynálezy modernizoval zámek v Lednici.

                             Zámecká kuchyně Aloise Gonzagy z 20. let 20. století.

Přesto zaujímají Velké Losiny poněkud zvláštní postavení v rámci hradů a zámků, obývaných Lichtenštejny. Losiny zprvu obývala sekundogenitura z Moravského Krumlova. Její příslušníci vynikali jako vojáci ve službách Rakousko-Uherska. Prezentaci svých osob prováděli spíše skrze úspěchy na válečném poli, nežli přestavbou zámku a sbíráním uměleckých předmětů. Výjimku představovala jen likvidace zanedbané francouzské zahrady. Nicméně i tuto úpravu provedli z utilitárních důvodů, neboť neměli zájem obnovovat nákladný vodovodní systém zahrady.

Dalším dokladem odlišného pojetí jsou koupelny a toalety. Na rozdíl od Šternberka nebo Lednice kde najdeme vybavení vídeňské firmy Gramlick, zdejší vybavení včetně hodnotného obložení stěn dodala znojemská porcelánka Ditmar.

Zajímavý moment v historii zámku představuje zpřístupnění části vysokého zámku veřejnosti na sklonku 19. století. Chyběla zde totiž přítomnost vládnoucího knížete Jana II. Dobrotivého, který přestavěl zámek v Lednici za účelem prezentace starobylosti a vážnosti Lichtenštejnského rodu. Na hradě Šternberk zase Jan II. zřídil velmi cennou a veřejnosti přístupnou galerii, kde mimo jiné soustředil významná díla z období renesance a baroku.

                                Velký sál zpřístupněný veřejnosti okolo roku 1900.

Naproti tomu tehdejší prohlídková trasa na Velkých Losinách představovala průřez historií zámku, jejíž součástí jsou pochopitelně i Lichtenštejni, nicméně důraz byl kladen na původnost interiérů a vybavení z období 17. až 19. století.

Ve 20. a 30. letech přistoupil Alois Gonzaga k dalším úpravám interiéru nízkého zámku a objektu letohrádku. Jeho rodina se postupně rozrůstala a vznikla potřeba nových ložnic. Právě pro účely dětských pokojů byl upraven zámecký letohrádek. Vzdělání se dětem dostalo v zámecké škole, která fungovala v sousedství kaple. Dodnes se na zámku dochovala takřka kompletní dětská knihovna, obsahující mimo pohádkových knížek značné množství učebnic a slovníků.

          Děti Aloise Gonzagy s automobilem na nádvoří losinského zámku. 30. léta

Ve druhé polovině 30. let již děti dospívaly a lákalo je cestování. Alois tedy zřídil dvě garáže, kde stál rakouský Steyr typ 50 a hranatý americký Dodge.

            Alois Gonzaga pobýval na Losinách celý rok, včetně vánoc (vánoce 1938).

Za druhé světové války byla opravena část sgrafitové výzdoby zámku. Opravy provedl Alfred Schneider z Vratislavi. Ve sklepě byl dokonce zřízen protiletecký kryt (Luftschutzraum).

     Návrh Alfreda Schneidera na opravu jedné z lunet renesanční fasády (okolo 1942).

                                       Nádvoří zámku ve 40. letech 20. století.

V roce 1945 musel Alois Gonzaga s rodinou ze zámku odejít, na základě zabavení veškerého majetku tzv. Benešovými dekrety.